Творець балад, сатиричних віршів, історичного роману «Князь Срібний» (опублікований в 1862), драматичної трилогії: «Смерть Іоанна Грозного» (1866), «Цар Федір Іоаннович» (1868) і «Цар Борис» (1870).
До. Толстой писав багато, але надрукував лише один вірш, кілька нарисів та оповідань. У ці роки він створив свої перші балади: "Курган", "Василь Шибанов", "Князь Ростислав", "Богатир". У той же час Толстой задумав і написав перші глави роману "Князь Срібний".
Автор соціально-психологічних, історичних та науково-фантастичних романів, повістей та оповідань, публіцистичних творів. Лауреат трьох Сталінських премій першого ступеня (1941, 1943; 1945 посмертно).
Олексій Толстой почав писати прозу наприкінці 1830-х років. Перші його оповідання були фантастичними та повними містики, інтерес до якої він успадкував від дядька Антонія Погорельського. Розповідь «Сім'я вовкулака», яка Толстой написав французькою мовою, за життя автора не було опубліковано.